Hapetus-pelkistysilmiöt ja niiden merkitys käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa

Heikki Kumpulainen

Hapetus-pelkistysilmiöt ja niiden merkitys käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa

Heikki Kumpulainen

VTT Technical Research Centre of Finland

Research output: Book/Report › Report

Abstract

Raportissa käsitellään käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa tapahtuvia hapetus-pelkistysreaktioita, hapetus-pelkistysreaktioiden perusteita sekä hapetus-pelkistys-kinetiikkaa. Esille tuodaan hapetus-pelkistysolosuhteiden kehitys loppusijoitustilassa, säteilyn aiheuttamia radiolyysiprosesseja, käytetyn polttoaineen liukenemisreaktiota ja kuparikapselin syöpymisreaktioita. Loppusijoitustilassa tapahtuvien mutkikkaiden hapetus-pelkistysilmiöiden ymmärtäminen on merkittävää loppusijoituksen pitkän aikavälin turvallisuuden arvioimisessa. Loppusijoitustilan hapetus-pelkistysolosuhteiden voidaan odottaa muuttuvan alku-vaiheen lämpimästä hapettavasta jäähtyneeseen pelkistävään ympäristöön. Kapselin murtumisen jälkeen vesi joutuu kosketukseen käytetyn polttoaineen kanssa ja säteilyn aiheuttama veden radiolyysi alkaa tuottaa hapettimia ja pelkistimiä, joista hapettimet ovat reaktiivisempia. Käytetyn polttoaineen liukeneminen ja samalla polttoainematriisin sisältämien radio-nuklidien vapautuminen riippuu voimakkaasti hapetus-pelkistys-olosuhteista. Pelkistä-vässä ympäristössä UO2 on hyvin niukkaliukoinen, mutta hapettavassa ympäristössä liukoisuus voi kasvaa kertaluokkia. Loppusijoitustilaan liittyy suuri metallisesta raudasta johtuva pelkistyskapasiteetti, joka auttanee polttoainematriisin uraania ja monivalenttisia radionuklideja pysymään niukkaliukoisissa muodoissaan Vaikka käytetyn polttoaineen ympäristö olisi pelkistävä, polttoaineen pinnalla voivat vallita hapettavat olosuhteet a-säteilyn aiheuttaman veden radiolyysin vuoksi. Kupari on termodynaamisesti stabiili kapselimateriaali sellaisissa lievästi pelkistävissä ja lievästi alkaalisissa olosuhteissa, joiden voidaan odottaa vallitsevan loppu-sijoitustilassa. Pelkistävissä olosuhteissa ainoana merkittävänä kuparin syöpymistä aiheuttavana tekijänä pidetään sulfidia, joka voi olla peräisin bentoniitista tai pohjavedestä. Reaktantin ja reaktiotuotteiden rajoitettu aineensiirto bentoniitissa hidastaa voimakkaasti syöpymisreaktioita.

Original language	Finnish
Place of Publication	Espoo
Publisher	VTT Technical Research Centre of Finland
Number of pages	77
ISBN (Print)	951-38-5456-6
Publication status	Published - 1997
MoE publication type	D4 Published development or research report or study

Publication series

Series	VTT Tiedotteita - Meddelanden - Research Notes
Number	1818
ISSN	1235-0605

UN SDGs

This output contributes to the following UN Sustainable Development Goals (SDGs)

SDG 12 Responsible Consumption and Production

Keywords

nuclear fuel
nuclear wastes
spent fuels
oxidation
reduction
uranium
corrosion
waste disposal
repositories

Cite this

@book{cd346a6a76064181b61cdac1b69de144,

title = "Hapetus-pelkistysilmi{\"o}t ja niiden merkitys k{\"a}ytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa",

abstract = "Raportissa k{\"a}sitell{\"a}{\"a}n k{\"a}ytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa tapahtuvia hapetus-pelkistysreaktioita, hapetus-pelkistysreaktioiden perusteita sek{\"a} hapetus-pelkistys-kinetiikkaa. Esille tuodaan hapetus-pelkistysolosuhteiden kehitys loppusijoitustilassa, s{\"a}teilyn aiheuttamia radiolyysiprosesseja, k{\"a}ytetyn polttoaineen liukenemisreaktiota ja kuparikapselin sy{\"o}pymisreaktioita. Loppusijoitustilassa tapahtuvien mutkikkaiden hapetus-pelkistysilmi{\"o}iden ymm{\"a}rt{\"a}minen on merkitt{\"a}v{\"a}{\"a} loppusijoituksen pitk{\"a}n aikav{\"a}lin turvallisuuden arvioimisessa. Loppusijoitustilan hapetus-pelkistysolosuhteiden voidaan odottaa muuttuvan alku-vaiheen l{\"a}mpim{\"a}st{\"a} hapettavasta j{\"a}{\"a}htyneeseen pelkist{\"a}v{\"a}{\"a}n ymp{\"a}rist{\"o}{\"o}n. Kapselin murtumisen j{\"a}lkeen vesi joutuu kosketukseen k{\"a}ytetyn polttoaineen kanssa ja s{\"a}teilyn aiheuttama veden radiolyysi alkaa tuottaa hapettimia ja pelkistimi{\"a}, joista hapettimet ovat reaktiivisempia. K{\"a}ytetyn polttoaineen liukeneminen ja samalla polttoainematriisin sis{\"a}lt{\"a}mien radio-nuklidien vapautuminen riippuu voimakkaasti hapetus-pelkistys-olosuhteista. Pelkist{\"a}-v{\"a}ss{\"a} ymp{\"a}rist{\"o}ss{\"a} UO2 on hyvin niukkaliukoinen, mutta hapettavassa ymp{\"a}rist{\"o}ss{\"a} liukoisuus voi kasvaa kertaluokkia. Loppusijoitustilaan liittyy suuri metallisesta raudasta johtuva pelkistyskapasiteetti, joka auttanee polttoainematriisin uraania ja monivalenttisia radionuklideja pysym{\"a}{\"a}n niukkaliukoisissa muodoissaan Vaikka k{\"a}ytetyn polttoaineen ymp{\"a}rist{\"o} olisi pelkist{\"a}v{\"a}, polttoaineen pinnalla voivat vallita hapettavat olosuhteet a-s{\"a}teilyn aiheuttaman veden radiolyysin vuoksi. Kupari on termodynaamisesti stabiili kapselimateriaali sellaisissa liev{\"a}sti pelkist{\"a}viss{\"a} ja liev{\"a}sti alkaalisissa olosuhteissa, joiden voidaan odottaa vallitsevan loppu-sijoitustilassa. Pelkist{\"a}viss{\"a} olosuhteissa ainoana merkitt{\"a}v{\"a}n{\"a} kuparin sy{\"o}pymist{\"a} aiheuttavana tekij{\"a}n{\"a} pidet{\"a}{\"a}n sulfidia, joka voi olla per{\"a}isin bentoniitista tai pohjavedest{\"a}. Reaktantin ja reaktiotuotteiden rajoitettu aineensiirto bentoniitissa hidastaa voimakkaasti sy{\"o}pymisreaktioita.",

keywords = "nuclear fuel, nuclear wastes, spent fuels, oxidation, reduction, uranium, corrosion, waste disposal, repositories",

author = "Heikki Kumpulainen",

year = "1997",

language = "Finnish",

isbn = "951-38-5456-6",

series = "VTT Tiedotteita - Meddelanden - Research Notes",

publisher = "VTT Technical Research Centre of Finland",

number = "1818",

address = "Finland",

}

TY - BOOK

T1 - Hapetus-pelkistysilmiöt ja niiden merkitys käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa

AU - Kumpulainen, Heikki

PY - 1997

Y1 - 1997

N2 - Raportissa käsitellään käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa tapahtuvia hapetus-pelkistysreaktioita, hapetus-pelkistysreaktioiden perusteita sekä hapetus-pelkistys-kinetiikkaa. Esille tuodaan hapetus-pelkistysolosuhteiden kehitys loppusijoitustilassa, säteilyn aiheuttamia radiolyysiprosesseja, käytetyn polttoaineen liukenemisreaktiota ja kuparikapselin syöpymisreaktioita. Loppusijoitustilassa tapahtuvien mutkikkaiden hapetus-pelkistysilmiöiden ymmärtäminen on merkittävää loppusijoituksen pitkän aikavälin turvallisuuden arvioimisessa. Loppusijoitustilan hapetus-pelkistysolosuhteiden voidaan odottaa muuttuvan alku-vaiheen lämpimästä hapettavasta jäähtyneeseen pelkistävään ympäristöön. Kapselin murtumisen jälkeen vesi joutuu kosketukseen käytetyn polttoaineen kanssa ja säteilyn aiheuttama veden radiolyysi alkaa tuottaa hapettimia ja pelkistimiä, joista hapettimet ovat reaktiivisempia. Käytetyn polttoaineen liukeneminen ja samalla polttoainematriisin sisältämien radio-nuklidien vapautuminen riippuu voimakkaasti hapetus-pelkistys-olosuhteista. Pelkistä-vässä ympäristössä UO2 on hyvin niukkaliukoinen, mutta hapettavassa ympäristössä liukoisuus voi kasvaa kertaluokkia. Loppusijoitustilaan liittyy suuri metallisesta raudasta johtuva pelkistyskapasiteetti, joka auttanee polttoainematriisin uraania ja monivalenttisia radionuklideja pysymään niukkaliukoisissa muodoissaan Vaikka käytetyn polttoaineen ympäristö olisi pelkistävä, polttoaineen pinnalla voivat vallita hapettavat olosuhteet a-säteilyn aiheuttaman veden radiolyysin vuoksi. Kupari on termodynaamisesti stabiili kapselimateriaali sellaisissa lievästi pelkistävissä ja lievästi alkaalisissa olosuhteissa, joiden voidaan odottaa vallitsevan loppu-sijoitustilassa. Pelkistävissä olosuhteissa ainoana merkittävänä kuparin syöpymistä aiheuttavana tekijänä pidetään sulfidia, joka voi olla peräisin bentoniitista tai pohjavedestä. Reaktantin ja reaktiotuotteiden rajoitettu aineensiirto bentoniitissa hidastaa voimakkaasti syöpymisreaktioita.

AB - Raportissa käsitellään käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa tapahtuvia hapetus-pelkistysreaktioita, hapetus-pelkistysreaktioiden perusteita sekä hapetus-pelkistys-kinetiikkaa. Esille tuodaan hapetus-pelkistysolosuhteiden kehitys loppusijoitustilassa, säteilyn aiheuttamia radiolyysiprosesseja, käytetyn polttoaineen liukenemisreaktiota ja kuparikapselin syöpymisreaktioita. Loppusijoitustilassa tapahtuvien mutkikkaiden hapetus-pelkistysilmiöiden ymmärtäminen on merkittävää loppusijoituksen pitkän aikavälin turvallisuuden arvioimisessa. Loppusijoitustilan hapetus-pelkistysolosuhteiden voidaan odottaa muuttuvan alku-vaiheen lämpimästä hapettavasta jäähtyneeseen pelkistävään ympäristöön. Kapselin murtumisen jälkeen vesi joutuu kosketukseen käytetyn polttoaineen kanssa ja säteilyn aiheuttama veden radiolyysi alkaa tuottaa hapettimia ja pelkistimiä, joista hapettimet ovat reaktiivisempia. Käytetyn polttoaineen liukeneminen ja samalla polttoainematriisin sisältämien radio-nuklidien vapautuminen riippuu voimakkaasti hapetus-pelkistys-olosuhteista. Pelkistä-vässä ympäristössä UO2 on hyvin niukkaliukoinen, mutta hapettavassa ympäristössä liukoisuus voi kasvaa kertaluokkia. Loppusijoitustilaan liittyy suuri metallisesta raudasta johtuva pelkistyskapasiteetti, joka auttanee polttoainematriisin uraania ja monivalenttisia radionuklideja pysymään niukkaliukoisissa muodoissaan Vaikka käytetyn polttoaineen ympäristö olisi pelkistävä, polttoaineen pinnalla voivat vallita hapettavat olosuhteet a-säteilyn aiheuttaman veden radiolyysin vuoksi. Kupari on termodynaamisesti stabiili kapselimateriaali sellaisissa lievästi pelkistävissä ja lievästi alkaalisissa olosuhteissa, joiden voidaan odottaa vallitsevan loppu-sijoitustilassa. Pelkistävissä olosuhteissa ainoana merkittävänä kuparin syöpymistä aiheuttavana tekijänä pidetään sulfidia, joka voi olla peräisin bentoniitista tai pohjavedestä. Reaktantin ja reaktiotuotteiden rajoitettu aineensiirto bentoniitissa hidastaa voimakkaasti syöpymisreaktioita.

KW - nuclear fuel

KW - nuclear wastes

KW - spent fuels

KW - oxidation

KW - reduction

KW - uranium

KW - corrosion

KW - waste disposal

KW - repositories

M3 - Report

SN - 951-38-5456-6

T3 - VTT Tiedotteita - Meddelanden - Research Notes

BT - Hapetus-pelkistysilmiöt ja niiden merkitys käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitustilassa

PB - VTT Technical Research Centre of Finland

CY - Espoo

ER -